厘米級的具有高密度路易斯酸位點(diǎn)的多孔單晶整體材料可增強(qiáng)丙烷脫氫作用
表面/界面結(jié)構(gòu)和催化機(jī)理在許多實(shí)際的催化反應(yīng)中具有重要意義。結(jié)合有序晶格結(jié)構(gòu)和無序互連孔的多孔單晶提供了一種替代方案，可以在多孔微結(jié)構(gòu)中創(chuàng)建具有清晰且高密度活性位點(diǎn)的扭曲表面。它們展現(xiàn)出清晰的晶格結(jié)構(gòu)，精確的化學(xué)組成和清晰的終端表面的優(yōu)勢，這顯示出構(gòu)建連續(xù)扭曲和高密度活性表面結(jié)構(gòu)的巨大潛力。
在《Angewandte Chemie國際版》上發(fā)表的一項(xiàng)研究中，科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所謝奎教授帶領(lǐng)的研究小組在2 cm尺度上生長了多孔單晶Mo 2 N和MoN整料以增強(qiáng)非氧化丙烷脫氫為丙烯。
通過控制不飽和Mo-N1 / 6和Mo-N1 / 3配位結(jié)構(gòu)，在缺電子表面上形成高密度路易斯酸位點(diǎn)可有效提高在降低的溫度下的催化活性。
研究人員首先生長了MoO 3的母體單晶，然后在650-700攝氏度的氨氣氛中去除了周期性的目標(biāo)原子層O，同時將亞穩(wěn)Mo-O單晶的框架結(jié)構(gòu)硝化并重建為中孔Mo 2。 N單晶。
同樣，他們通過控制氨氣的溫度，流量和壓力來生長多孔MoN單晶。
此外，研究人員還觀察到了扭曲表面的精細(xì)結(jié)構(gòu)和多孔單晶的金屬氮不飽和配位活性結(jié)構(gòu)。
他們發(fā)現(xiàn)具有不飽和Mo-N1 / 6和Mo-N1 / 3配位結(jié)構(gòu)的頂層Mo離子在表面形成高密度的路易斯酸位點(diǎn)，從而導(dǎo)致CH鍵有效活化，而在非氧化丙烷脫氫。
用多孔單晶Mo 2 N和MoN整體材料在500攝氏度下證明了約11%的丙烷轉(zhuǎn)化率和約95%的丙烯選擇性，即使操作20小時也未觀察到降解。
該研究為實(shí)際催化反應(yīng)中表面 結(jié)構(gòu)和催化機(jī)理的研究提供重要參考。
標(biāo)簽： 多孔單晶整體材料