納米顆粒中含有金，過(guò)去也含有大量銀。但是大部分銀已經(jīng)流失了，研究人員想知道是如何流失的。金銀合金是有用的催化劑，可降解環(huán)境污染物、促進(jìn)塑料和化學(xué)品的生產(chǎn)以及殺死表面細(xì)菌等。在納米顆粒形式中，這些合金可用作光學(xué)傳感器或催化析氫反應(yīng)。

但有一個(gè)問(wèn)題：白銀并不總是保持不變。

萊斯大學(xué)和德國(guó)杜伊斯堡-埃森大學(xué)的科學(xué)家進(jìn)行的一項(xiàng)新研究揭示了銀耗散背后的兩步機(jī)制，這一發(fā)現(xiàn)可以幫助工業(yè)對(duì)特定用途的納米粒子合金進(jìn)行微調(diào)。

由賴斯化學(xué)家 Christy Landes 和 Stephan Link 以及研究生 Alexander Al-Zubeidi 和杜伊斯堡-埃森化學(xué)家 Stephan Barcikowski 領(lǐng)導(dǎo)的團(tuán)隊(duì)使用精密的顯微鏡來(lái)展示金如何保留足夠的銀來(lái)穩(wěn)定納米顆粒。

他們的研究發(fā)表在美國(guó)化學(xué)學(xué)會(huì)期刊ACS Nano 上。

研究人員使用高光譜暗場(chǎng)成像顯微鏡研究在酸性溶液中含有過(guò)量銀的金銀合金納米粒子。該技術(shù)使它們能夠觸發(fā)等離子激元，即在發(fā)光時(shí)流過(guò)粒子表面的能量漣漪。這些等離子激元散射隨合金成分變化的光。

“等離子體對(duì)合金成分的依賴性使我們能夠?qū)崟r(shí)記錄銀離子浸出動(dòng)力學(xué)，”該研究的主要作者 Al-Zubeidi 說(shuō)。

Al-Zubeidi 指出，金銀合金薄膜已經(jīng)使用了幾十年，通常用作抗菌涂層，因?yàn)殂y離子對(duì)細(xì)菌有毒。“我認(rèn)為銀的釋放機(jī)制已經(jīng)從合金薄膜的研究中得到了暗示，但它從未以定量的方式得到證實(shí)，”他說(shuō)。

最初，銀離子從納米粒子中快速浸出，結(jié)果實(shí)際上縮小了。隨著這個(gè)過(guò)程的繼續(xù)，在大多數(shù)情況下，金晶格會(huì)隨著時(shí)間的推移釋放出所有的銀，但大約 25% 的顆粒表現(xiàn)不同，銀浸出不完全。

Al-Zubeidi 說(shuō)他們觀察到的結(jié)果表明可以操縱金來(lái)穩(wěn)定合金納米粒子。

“在我們的條件下，銀浸出通常會(huì)持續(xù)大約兩個(gè)小時(shí)，”他說(shuō)。“然后在第二階段，反應(yīng)不再發(fā)生在表面上。相反，隨著金晶格重新排列，銀離子必須擴(kuò)散穿過(guò)這個(gè)富含金的晶格才能到達(dá)表面，在那里它們可以被氧化。這會(huì)減慢反應(yīng)速度很大。

“在某些時(shí)候，顆粒會(huì)鈍化，不會(huì)再發(fā)生浸出，”Al-Zubeidi 說(shuō)。“顆粒變得穩(wěn)定。到目前為止，我們只研究了銀含量為 80%-90% 的顆粒，我們發(fā)現(xiàn)很多顆粒在達(dá)到約 50% 的銀含量時(shí)停止浸出銀。

“對(duì)于催化和電催化等應(yīng)用來(lái)說(shuō)，這可能是一種有趣的組合物，”他說(shuō)。“我們希望找到 50% 左右的最佳點(diǎn)，在那里粒子穩(wěn)定，但仍然具有許多類似銀的特性。”

了解這種反應(yīng)可以幫助研究人員建立一個(gè)用于各種應(yīng)用的金銀催化劑和電催化劑庫(kù)。

Link 說(shuō)，萊斯團(tuán)隊(duì)很高興有機(jī)會(huì)與 Barcikowski 合作，Barcikowski 是通過(guò)激光燒蝕合成納米顆粒領(lǐng)域的領(lǐng)導(dǎo)者。“這使得制造具有各種成分且不含穩(wěn)定配體的合金納米粒子成為可能，”他說(shuō)。

“從我們的角度來(lái)看，我們擁有完美的技術(shù)來(lái)通過(guò)高光譜成像研究從許多單合金納米粒子中并行浸出銀離子的過(guò)程，”蘭德斯補(bǔ)充道。“只有單粒子方法能夠解析粒子內(nèi)和粒子間的幾何形狀。”

美國(guó)陸軍作戰(zhàn)能力司令部陸軍研究部陸軍研究辦公室電化學(xué)項(xiàng)目經(jīng)理羅伯特·曼茨說(shuō)：“這項(xiàng)努力將使一種新方法能夠產(chǎn)生具有獨(dú)特電化學(xué)、光學(xué)和電子特性的納米結(jié)構(gòu)催化劑和新材料。”實(shí)驗(yàn)室。“定制催化劑的能力對(duì)于實(shí)現(xiàn)減輕與電力存儲(chǔ)和發(fā)電相??關(guān)的士兵承受的重量以及實(shí)現(xiàn)新型材料合成的目標(biāo)很重要。”

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