研究人員發(fā)現(xiàn)相關(guān)二維材料中的缺陷引起的鐵磁性
何軍教授領(lǐng)導(dǎo)的研究小組在低溫下在含有硫空位(Sv)的少層范德華(vdW)磁性Ni1-xCoxPS3納米片中發(fā)現(xiàn)了弱鐵磁(FM)基態(tài)來自中國科學(xué)院(CAS)國家納米科學(xué)中心(NCNST)，與威斯康星大學(xué)麥迪遜分校的宋金教授合作。這項(xiàng)工作發(fā)表在《科學(xué)進(jìn)展》上。
過渡金屬三硫?qū)僭亓?MPX3，X=S或Se;M=Mn、Fe、Co、Ni等)作為二維(2D)vdW磁性材料的代表，在各個(gè)領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注，包括超導(dǎo)、光電子和催化。特別是，由于固有的強(qiáng)電荷自旋相關(guān)效應(yīng)，NiPS3表現(xiàn)出有趣的量子特性。它是一種反鐵磁(AFM)材料，具有XXZ類型的模型哈密頓量。
在這項(xiàng)研究中，研究人員發(fā)現(xiàn)化學(xué)合成的Ni1-xCoxPS3納米片中存在晶體缺陷，即硫空位(Sv)，可以抑制NiPS3中強(qiáng)烈的層內(nèi)反鐵磁交換相互作用(J3)，并且Co取代降低了合成過程中Sv的形成能。
此外，他們發(fā)現(xiàn)Ni1-xCoxPS3納米片的轉(zhuǎn)化合成過程對于促進(jìn)Sv的形成是必要的。Sv在化學(xué)氣相傳輸生長的單晶中似乎沒有足夠的量存在。Sv在Ni1-xCoxPS3納米片中的存在導(dǎo)致了遠(yuǎn)程AFM相關(guān)性的抑制，而其他競爭性鐵磁交換相互作用在低溫下占主導(dǎo)地位，從而形成了磁受挫系統(tǒng)。
因此，調(diào)節(jié)這種缺陷介導(dǎo)的鐵磁狀態(tài)(<300奧斯特)所需的磁場遠(yuǎn)低于調(diào)節(jié)典型vdW反鐵磁體所需的值(>數(shù)千奧斯特)，這使得這些納米片對自旋電子應(yīng)用更具吸引力。
理論上，在相關(guān)的NiPS3中，半填充的Nieg軌道與半填充的S3p軌道耦合，通過超交換相互作用介導(dǎo)相鄰Ni位點(diǎn)之間的電子環(huán)箍。由于該負(fù)電荷轉(zhuǎn)移能量時(shí)，S配位體轉(zhuǎn)移一個(gè)電子到半填充ë克的Ni3d軌道，以形成廣告9大號(hào)基態(tài)，即負(fù)電荷轉(zhuǎn)移(NCT)狀態(tài)。NCT狀態(tài)在反鐵磁排列的相鄰Ni原子之間也占主導(dǎo)地位。在這種情況下，Sv的存在可能會(huì)影響電子相關(guān)性，然后調(diào)整相關(guān)NiPS中的磁序3.
這些發(fā)現(xiàn)為通過2DvdW磁體中的缺陷工程控制競爭相關(guān)狀態(tài)和磁性排序提供了一條較少探索的途徑。
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