析氧反應(yīng)(OER)是一種能夠產(chǎn)生氧氣的化學(xué)反應(yīng)。該反應(yīng)對(duì)于通過水分解或通過CO2的電還原生產(chǎn)燃料至關(guān)重要。

迄今為止，已發(fā)現(xiàn)含有Co、Fe或Ni的混合金屬氧化物是引發(fā)該反應(yīng)的最有前途的電催化劑。然而，由于它們的異質(zhì)性，這些催化劑及其反應(yīng)機(jī)制很難研究。

近年來，科學(xué)家們也一直在密切研究原子分散催化劑，這是一類新興的具有高原子效率的非均相電催化劑，包括單原子催化劑和離散的亞納米簇。這種新型催化劑的特點(diǎn)是均勻且定義明確的活性位點(diǎn)，這可能更容易探測(cè)和檢查。

洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院(EPFL)和國(guó)立大學(xué)的研究人員最近推出了一種新的分子平臺(tái)，可用于促進(jìn)和研究異質(zhì)OER電催化。該平臺(tái)在NatureEnergy上發(fā)表的一篇論文中介紹，基于雙原子催化劑，其中所有活性金屬物質(zhì)都以兩個(gè)定義的原子形式存在。

“盡管最近報(bào)道了一些原子分散的OER催化劑，但它們?cè)贠ER過程中的活性位點(diǎn)的結(jié)構(gòu)仍不清楚，”進(jìn)行這項(xiàng)研究的研究人員之一陳浩明告訴TechXplore。“在我們之前的工作中，我們表明我們可以將單原子Co預(yù)催化劑轉(zhuǎn)化為用于OER原位的Co-Fe雙原子催化劑。這種催化劑在金屬氧化物中表現(xiàn)出最高的轉(zhuǎn)換頻率之一。”

陳和他的同事使用一種稱為原位X射線吸收光譜(XAS)的技術(shù)，表明他們創(chuàng)造的催化劑的活性位點(diǎn)是二聚Co-Fe部分。他們的發(fā)現(xiàn)最終證明了雙原子分子平臺(tái)在開發(fā)特定的高活性O(shè)ER催化劑方面的潛力。

“我們認(rèn)為，當(dāng)今多相析氧電催化中最重要的課題之一是開發(fā)有助于理解活性多相催化劑的新方法，”陳說。“然而，在我們之前的工作中，我們只展示了Co-Fe雙原子催化劑。”

為了證明雙原子催化劑對(duì)多相OER電催化的整體有效性，研究人員表明，含Co、Fe和Ni的單原子預(yù)催化劑可以轉(zhuǎn)化為雙原子催化劑。因此，他們創(chuàng)造了各種雙原子催化劑，并使用原位XAS和高能量分辨率熒光檢測(cè)(HERFD)XAS表征了它們的結(jié)構(gòu)。此外，他們使用一種稱為像差校正掃描透射電子顯微鏡分析的方法對(duì)它們進(jìn)行了檢查。

“這些同構(gòu)和定義的催化劑為多相OER催化劑的機(jī)理研究提供了一個(gè)罕見的分子框架，”陳說。“這里介紹的雙原子催化劑可以被視為混合金屬氧化物活性位點(diǎn)的分子模型，這是OER最活躍的催化劑之一。”

Chen和他的同事最近的工作介紹了雙原子催化劑作為OER催化的一個(gè)新的有價(jià)值的平臺(tái)。此外，研究人員概述了一種簡(jiǎn)單直接的合成這些催化劑的方法。

“通過利用原位X射線吸收研究和對(duì)所有催化劑進(jìn)行電動(dòng)分析，我們可以推斷出OER的催化循環(huán)，這是極具挑戰(zhàn)性的，迄今為止尚未實(shí)現(xiàn)，”陳說。“因?yàn)槲覀兊拇呋瘎┚哂蟹肿佣x的活性位點(diǎn)，它們連接了分子和非均相固態(tài)催化劑。相應(yīng)的機(jī)理研究應(yīng)該會(huì)產(chǎn)生深遠(yuǎn)的影響。”

未來，這組研究人員提出的新分子平臺(tái)可用于更深入地研究異質(zhì)OER電催化劑。例如，它可以幫助材料科學(xué)家更好地了解催化劑的原子構(gòu)型和化學(xué)狀態(tài)如何影響其催化性質(zhì)。

“我們相信我們的工作將激發(fā)大量采用雙原子催化作為新設(shè)計(jì)策略的后續(xù)研究，也可能適用于其他非均相電催化劑，”陳補(bǔ)充道。“例如，在電化學(xué)CO2還原中，可以推測(cè)CC耦合必須發(fā)生在催化表面上，以形成CC鍵合結(jié)構(gòu)，以生成C2產(chǎn)物，例如C2H4和C2H5OH。我們正計(jì)劃開發(fā)用于非均相電化學(xué)CO2還原的雙原子電催化劑。”

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